Downflow 순환유동층에서의 반경방향 기체혼합 특성

방 진환, 김 용전, 남궁 원, 김 상돈

한국과학기술원 화학공학과  및  에너지·환경 연구 센터

Gas mixing characteristics of Concurrent Downflow Circulating Fluidized Reactor

J. H. Bang, Y. J. Kim, W. Namkung and S. D. Kim

Dept. of Chem. Eng. & Energy and Environment Research Center

KAIST, Taejon, Korea

서  론

기-고 반응기의 효율은 기체혼합정도에 큰 영향을 받으며, 특히 CFB의 효율적인 설계를 위해서는 반응물의 기체혼합정도에 대한 정보가 필요하다. 새로운 반응기의 형태로서 순환유동층 downer (Cocurrent downflow circulating fluidized bed; CDCFB)는 기존 riser (Cocurrent upflow circulating fluidized bed;CUCFB)가 중력반대로 흐르는 특성으로 인하여 생기는 기체와 고체의 역혼합, core-annulus 구조에 의한 두상간의 접촉 효율의 감소, 생성물의 균일성과 선택도를 감소시키는 단점에 비해 중력방향의 흐름으로써 보다 균일한 흐름구조를 나타내어 생성물의 균일성과 선택도를 높이는 장점을 갖고 있다[1]. 이러한 downer 반응기의 기체 혼합특성을 이해하는 것은 반응기 설계와 modeling 에 매우 중요한데, 최근까지 순환유동층 riser의 기체혼합특성에 대한 연구에 비해 downer 에 대한 연구 결과는 거의 없는 실정이다[2]. 또한 riser 에서의 기존 연구결과는 반응기 형태, 사용된 입자와 조업조건, 혼합특성 연구방법에 의해 기체 혼합특성의 결과가 다른 결과를 보인다. 따라서 새로운 downer 반응기를 제대로 이해하기 위해서는 좀더 다양한 반응기형태, 다양한 조업조건, 입자에 대한 연구가 필수적이라고 할 수 있다.

따라서 본 연구에서는 downer 반응기 기체유속 (0.7 - 4.5 m/s), 고체순환속도(0 - 20 kg/m2s) 등의 조업 변수와 입자 직경 (84, 164□m) 이 반경방향의 기체 혼합에 미치는 영향을 살펴보았다.

실  험

본 실험에서 사용된 장치의 개략도를 Fig. 1 에 나타내었다. 반응기는 크게 riser, 고체포집부(cyclone), 포집된 고체를 downer 로 공급하기 위한 유동층 공급장치, downer, downer 에서의 입자를 회수하기 위한 separator, riser 로 고체를 공급하기 위한 loopseal 등으로 구성되어 있다. Downer 는 직경이 0.10 m 이고 높이가 3.5 m 로서, 내부의 흐름현상을 관찰하기 위하여 아크릴로 제작되었다. Riser (0.078 m I.D.×7.5 m high) 를 통해 이송된 기-고 suspension 은 고체 포집부에서 분리되어 고체는 유동층 공급장치로 이동하고 기체는 대기로 배출된다. 포집된 고체를 downer 로 공급하기 위한 유동층 feeder 는 고체 입자의 유동화를 위하여 perforated plate 형태의 분산판을 통해 유동화 가스를 공급하였고, 중앙에 설치한 6 개의 5 mm orifice 를 갖는 bubble cap (25 mm I.D.×30 mm high) 형태의 노즐을 통해 downer 로 고체를 공급하였다. 노즐을 통해 공급된 고체는 downer 상부에 설치된 flow straightener (2 mm orifice 30개) 를 통해 공급되는 가스에 의해 균일하게 분산된다. Downer 하부에는 기체와 고체의 빠른 분리를 위해 separator 를 설치하였다. Separator 는 loopseal 에서의 입자순환을 위해 충분한 고체순환속도를 제공할 수 있는 고체의 inventory 를 갖고 dead zone 이 생기지 않도록 설계하였다. Separator 내에서 기체와 고체의 흐름 현상을 관찰하기 위하여 separator 상부에 sight glass (viewing port) 를 설치하였고 분리된 고체의 흐름을 용이하게 하기 위해 tangential aeration point 를 설치하였다. Riser 로 고체를 공급하기 위한 고체 재주입부는 비기계적 밸브인 loopseal 을 사용하였고, 순환되는 고체의 양은 loopseal 내로 들어가는 공기유량을 조절하여 조정하였다. Rser 에서는 분산판으로부터 0.1, 0.3, 0.9, 3.1, 6.2, 7.3 m 의 지점에, downer 에는 flow straightener 로부터 0.1, 0.5, 1.2, 1.9, 2.6, 3.3 m 의 지점에서 각각 압력을 측정하였다. 압력은 pressure transmitter 를 이용하여 측정하였고, 측정된 압력은 data acquisition system 을 통해 computer 를 통해 저장하였으며, 고체순환속도는 measuring tank를 이용하여  알려진 높이에 고체가 쌓이는 시간을 측정하는 time of descent 방법에 의하여 측정되었다.

Fig. 2에 반경방향의 기체 혼합특성 실험장치를 나타내었다. 실험은 silica sand 입자 (밀도 3120 kg/m3, 평균입경 84, 164□m) 를 사용하였으며, tracer 기체는 He 을 사용하여 downer에서 고체 도입부 (유동층 feeder)로부터 2.0 m 되는 지점에 3/8 inch tube로 주입되었다. Tracer 기체는 반응기의 중심에서 tracer 주입으로 인한 흐름에 미치는 영향을 최소화하기 위하여 기체 유속과 동일하게 주입하였다. Tracer 기체의 sampling 은 1/4 inch tube 를 사용하여 주입부 아래 0.15 m지점에서 하였으며, sampling 관의 tip 위에 고체의 정체를 막기 위해 하향으로 설치하였다. 포집관은 반경방향의 tracer 농도측정을 위하여 반경방향으로 이동이 가능하게 하였으며, 포집관을 통하여 층내 입자가 들어오는 것을 막기 위하여 tube 끝에 steel filter 를 부착하였다. 또한 기체는 입자가 관내에 도입되는 것을 막기 위해 cyclone 역할을 하는 flask 를 거쳐 sampling column 으로 포집하여 GC (HP 5890 II) 를 사용하여 분석하였다. 주입된 tracer 의 양은 반경방향으로 포집된 tracer 기체의 평균농도로 부터 확인하였다. 기체 sampling 위치에서의  고체체류량은 pressure transmitter 에서의 압력차를 이용하여 계산하였다.

모델링

Downer 에서는 반경방향의 고체 농도분포와 입자속도분포가 균일하기 때문에 dispersion model 를 사용하여 구할 수 있다. 유체가 등온, 비압축성이고, 정상상태일 때 균일한 유속분포를 갖으며, 벌크흐름은 축방향으로만 존재하고, 혼합계수는 위치와 무관하다는 가정 하에서, 축방향 분산이 convective flow 에 비해 상대적으로 무시할만한 경우, dispersion model 은 다음과 같이 나타낼 수 있다.

[eqn: U_g ∂c over ∂x = D_r LEFT ( 1 over r ∂c over ∂r +{∂^2 c} over ∂r^2 RIGHT )]	(1)

B.C)	x=0,	r=0,	C=Ci

r≠0,	C=0

x=∞,	C=C0	(2)

r=R,	[eqn: ∂C over ∂r =0]

식(2) 의 경계조건을 이용하여 식(1)의 해를 구하면 다음과 같다[3].

[eqn: C over C_0 = 1+ SUM from { {i }=1} to inf { J _0 (a_i r ^* ) }over {J_0 ^2 (a_i )} exp(-{2 a_i ^2 x^*} over Pe_r )]	(3)

여기서[eqn: Pe_r = {U_g D_t }over D_r , ~~~r^* = r over R , ~~~x^* = x over R]

J1(ai)= 0 이고, J 는 Bessel function 이다.

결과 및 고찰

위 dispersion model 의 타당성을 검토하기 위하여 반경방향의 농도분포와 식(3)에서 얻은 결과를 curve fitting 하여 Fig. 3에 나타내었다. Fig. 3에서 보듯이 실험치와 식(3)에서 구한 Per 의 결과에서 얻은 curve 와 잘 일치함을 볼 수 있다. 따라서 위의 식(3) 를 사용하여 반경방향의 기체혼합계수 (Dr) 을 구할 수 있다.

조업조건에 따른 Dr 값을 Fig. 4 에 나타내었다. 반응기내에 기체만 주입한 경우 Dr 은 riser 와 마찬가지로[4] 기체유속이 증가함에 따라 증가하였다. 기체 흐름이 없을 경우 Dr 은 Hirschfelder 등[5]의 식을 이용하여 구한 Fickian 확산계수 (D = 0.7108cm2/s) 에 비해 매우 큰 값을 가진다. 이것은 기체유속 증가에 따른 turbulent intensity의 증가때문이다.  반면에 고체가 존재할 때 기체 유속이 증가함에 따라 Dr 값은 감소하는 경향을 나타내었다. 이것은 기상유속이 증가함에 따라 turbulence intensity 는 증가하나 입자의 존재로 그 영향이 감소되었기 때문으로 생각된다. 최근 Wei 등[2]은 downer 의 경우 기체역혼합은 낮은 기체유속에서만 미세하게 측정할 수 있었다고 보고하였다. Riser 의 경우 backmimxing 에 의한 고체 재순환은 반경방향의 기체혼합계수의 미세한 증가를 가져오는데[6], 낮은 유속의 경우 존재하는 backmixing 이 기체속도분포를 방해하고 이로 인해 반경방향의 기체혼합계수가 기체유속이 높은 경우에 비하여 높은 값은 갖는 것으로 생각된다. 입자 직경이 큰 164□m 의 경우 기체유속이 증가할수록 Dr 은 미세하게 감소하였다. 그러나, Wei 등[2] 의 결과는 본 실험값과 달리 downer 의 유속이 증가할수록 증가하여, 본 실험과 정반대의 경향을 나타내었다.

Fig. 5에 84□m 입자를 사용하여 고체순환속도 (Gs) 가 Dr 에 미치는 영향을 나타내었다. 상대적으로 기체유속 (2.4 m/s) 이 낮을때 Gs 가 증가할수록 Dr 이 증가하였으며, 높은 기체유속 (4.0 m/s) 의 경우 Gs 가 증가할수록 Dr 은 감소하였다. Wei 등[2]의 경우 5.73m/s 의 유속에서 감소하는 경향을 나타내었다. 이렇게 Wei 등[2]과 다른 결과는 riser 의 경우와 같이 실험장치와 조업조건의 차이,

그리고 사용된 해석방법의 차이에 기인한다고 생각된다[7].

참고문헌

1. Wang, Z. W., Bai, D. R. and Jin, Y.,  Powder Technol. 70, 271 (1992)

2. Wei, F., Jin, Y., Zhiqing, Y. and Liu, J., Chem.Eng. Technol., 18, 59 (1995)

3. Klinkenberg, A., Krajenbrink, H. J. and Lauwerier, H. A.. Ind Eng. Chem.,

6, 1202 (1953)

4. Namkung, W. and Kim, S.D.: Theories and Applications of Chem. Eng., 3(2), 2917 (1997).

5. Hirschfelder, J. O., Bird, R. B. and Spotz, E. L., Chem. Revs., 44, 205 (1949)

6. Martin, M. P., Turlier P. and Berbard, J. R., Powder Tecnol., 70, 249 (1992)

7. Amos, G., Rhodes, M. J. and Mineo, H., Chem. Eng. Sci., 48, 943 (1993)