Downflow 순환유동층에서의 수력학적 특성

김 용전, 방 진환, 김 상돈

한국과학기술원 화학공학과  및  에너지·환경 연구 센터

Hydrodynamic Characteristics of Concurrent Downflow Circulating Fluidized Reactor

Y. J. Kim, J. H. Bang and S. D. Kim

Dept. of Chem. Eng. & Energy and Environment Research Center

KAIST, Taejon, Korea

서  론

지난 수십 년간 순환유동층과 riser 반응기는 새롭고 효율적인 기-고 접촉 반응기형태로 상당한 진전을 이뤄왔다. 이들은 catalytic cracking, acrylonitrile 제조, ore roasting, polyethylene 생산, calcination, 다양한 연료의 연소 등에 적용되어 왔다. 전형적인 유동층 반응기와 비교해서 순환유동층 반응기는 높은 기-고의 접촉효율, 높은 기체와 고체의 처리량, 기상과 고상의 낮은 축방향 분산, 높은 turndown ratio, 유동층 반응기에 적합하지 않은 입자(점결성 입자)의 처리 등 여러 가지 장점을 가지고 있어 지금도 많이 연구되고 있으며 그 새로운 적용에 대한 연구가 진행되고 있다. 비록, 순환유동층(riser)반응기가 전형적인 유동층에 비해 여러 가지 장점을 가지고 있으나, 불 균일한 기-고의 흐름에 의한 심한 고체의 역혼합(back-mixing)을 지니며, riser 내의 core-annulus 구조는 기체와 고체의 반경방향의 분리를 일으켜 두상간의 접촉을 감소시키고 생성물의 균일성과 선택도를 감소시킨다. 이러한 riser 반응기의 단점을 극복하기 위해 최근에는 기-고의 하향흐름을 갖는 downer(downflow) 반응기에 대한 관심이 증가하고 있다[1]. Downer 반응기는  축-횡 방향의 기체 및 고체 흐름의 균일성 증가로 기-고 접촉시간이 균일해 생성물의 선택도가 높고, 국부가열이 없어 hot spot 이 생성되지 않는다. 또한 기체 및 고체의 하향흐름으로 최소 유동화 속도, 최소 transport 속도가 존재하지 않아 반응구역에서의 불필요한 반응기체량을 줄일 수가 있어 매우 집약적 반응을 일으킬 수가 있으며 고체의 처리량이 상대적으로 크다는 장점이 있다[1]. 이러한 downer 반응기를 본 연구에서는 가스화 반응기에 적용하고자 한다.

순환유동층 downer 를 이용한 분류층 반응기는 크게 석탄이 반응가스(공기)로 인해 상향흐름을 갖는 riser (연소로)와 반응가스(스팀)와 석탄이 하향흐름을 갖는 downer (가스화로)로 나눌 수 있다. 연소로에서 생성된 열은 순환매체(모래, 석탄)를 가열하고 가열된 순환매체는 가스화 반응에 필요한 열을 공급한다. 각각의 반응구역에서 생성된 가스를 분리하면 가스화구역에서 중열량가스를 얻을 수 있다. 이러한 순환유동층 반응기의 riser 및 downer 개념은 분류층 반응기의 건식 상향흐름과 습식하향흐름과 비슷하나 미반응 석탄의 순환으로 인한 반응완료로 분류층과는 달리 저온조업(950℃ 이하)이 가능하고, 석탄의 제한성이 적다는 장점이 있다.

순환유동층 downer 반응기를 이해하기 위해서는 로내 입자의 분포, 평균입자속도, 로벽으로의 열전달 속도 등의 예측에 중요한 축방향 압력분포 및 층내 입자의 체류량 분포에 관한 연구는 매우 중요하다. 그러나 순환유동층의 riser 에서의 수력학적 특성 및 반응 등은 비교적 많은 연구가 되어왔으나[2-4], 기-고의 하향 흐름을 갖는 downer 에서의 수력학적 특성의 연구는 아직 미미하다[5-7]. 따라서 본 연구에서는 순환유동층 downer 반응기의 해석시 기초가 되는 축방향 압력 분포 및 고체체류량 분포에 대한 기체유속(0.6 - 4.0 m/s), 고체순환속도(0 - 20 kg/m2s) 등의 조업 변수의 영향을 고찰하였다.

실  험

Fig. 1 은 순환유동층 downer 반응기의 개략도를 나타낸 것이다. 그림에서 보듯이 순환유동층 downer 반응기는 riser, 고체포집부(cyclone), 포집된 고체를 downer 로 공급하기 위한 유동층 공급장치, downer, downer 에서의 입자를 회수하기 위한 separator, riser 로 고체를 공급하기 위한 loopseal 등으로 구성되어 있다.  Riser (0.078 m I.D. × 7.5 m high) 를 통해 이송된 기-고 suspension 은 고체 포집부에서 분리되어 고체는 유동층 공급장치로 이동하고 기체는 대기로 배출된다. 포집된 고체를 downer (0.1 m I.D × 3.5 m-high)로 공급하기 위한 유동층 공급장치는 고체 입자의 유동화를 위하여 perforated plate 형태의 분산판을 통해 유동화 가스를 공급하였고  중앙에 설치한 6 개의 5 mm orifice 를 갖는 bubble cap (25 mm I.D. × 30 mm high) 형태의 노즐을 통해 downer 로 고체를 공급하였다.

노즐을 통해 공급된 고체는 downer 상부에 설치된 flow straightener (2 mm orifice 18 개) 를 통해 공급되는 가스에 의해 균일하게 분산된다. 기-고 suspension 의 하강흐름을 갖는 downer 는 흐름현상을 관찰하기 위하여 아크릴로 제작하였고 배출부에는 기체와 고체의 빠른 분리를 위해 separator 를 설치하였다. Separator 는 loopseal 에서의 입자순환을 위해 충분한 고체순환속도를 제공할 수 있는 고체의 inventory 를 갖고 dead zone 이 생기지 않도록 설계하였다. Separator 내에서 기체와 고체의 흐름 현상을 관찰하기 위하여 separator 상부에 sight glass(viewing port) 를 설치하였고 분리된 고체의 흐름을 용이하게하기위해 tangential aeration point 를 설치하였다.

Riser 로 고체를 공급하기 위한 고체 재주입부는 비기계적 밸브인 loopseal 을 사용하였고, 순환되는 고체의 양은 loopseal 내로 들어가는 공기유량을 조절하여 조정하였다.

반응기내의 상태와 압력을 측정하기 위하여 riser 에서는 분산판으로부터 0.1, 0.3, 0.9, 3.1, 6.2, 7.3 m 의 높이에 압력탭을 설치하였고, downer 에서는 flow straightener 로부터 0.1, 0.5, 1.2, 1.9, 2.6, 3.3 m 의 높이에 압력탭을 설치하였다. 각각의 지점에서의 압력은 pressure transmitter 를 이용하여 측정하였고 측정된 압력은 data acquisition system 을 통해 computer 를 통해 저장하였다. 실험에 사용된 고체물질은 밀도 3120 kg/m3, 평균입경 84□m 인 모래(silica sand)를 사용하였다. 각각의 반응기로 공급되는 공기는 유량계를 통하여 공급하였고 고체순환속도의 측정은 cyclone 하부에 설치된 3-way 밸브를 이용하여 측정하였다. Downer 에서의 기체유속과 고체순환속도는 각각 0.6 - 4.0 m, 0 - 20 kg/m2s 이다.

결과 및 고찰

기체와 고체의 하강흐름을 갖는 downer 에서는 압력강하는 다음과 같이 표현된다[1].

□P = P2 - P1 = □Lg□susp - □Pa - □Pf                     (1)

여기서, 지점 1 은 지점 2 의 upstream 을 나타내고, □Lg□susp 는 suspension 의 체류량에 대한 정압(static head), □Pa 는 고체의 가속에 의한 에너지 손실(acceleration loss), □Pf 는 벽면과의 마찰에 의한 손실을 나타내며 다른 두항에 비해 무시할만하다. 따라서 식 (1) 은 다음과 같이 표현할 수 있다.

□P = P2 - P1 = □Lg□susp - □Pa                            (2)

Downer 에서 기체유속과 고체순환속도가 축방향 압력분포에 미치는 영향을

그림 2 와 3 에 나타내었다. 그림에서 보듯이 고체순환속도가 일정할 때, 기체유

속이 증가함에 따라 축방향 압력분포는 더 균일하고 기체유속이 일정할 때 고체 순환속도가 감소할수록 더 균일한 축방향 압력분포를 얻을 수 있었다.

Downer 에서 고체순환속도가 일정할 때 기체유속의 변화에 따른 축방향 압력구배를 그림 4 에 나타내었다. 그림에서 보듯이 실험조건(기체유속 = 0.6 - 4.0 m/s)하에서 압력구배는 항상 양의 값을 갖음을 알 수 있는데 이는 중력의 영향이 크게 미치고 있음을 의미한다[7]. 또한, 압력구배의 절대값은 기체유속이 증가할수록 감소하는데 이는 유속 증가에 따른 고체체류량의 감소로 정압항이 감소해 압력강하가 감소하기 때문이다.

참고문헌

1. Zhu, J.-X., Yu, Z.-Q. Jin, Y., Can. J. Chem. Eng. 73, 662(1995)

2. Grace, J. R., Chem. Eng. Sci., 45, 1953(1990)

3. Wirth, K. E., Chem. Eng. Technol., 14, 29(1991)

4. Bai, D. R., Jin, Y., Yu, Z. Q. and Zhu, J. X., Powder Technol., 71, 51(1992)

5. Kim, J. M. and Seader, J. D., AIChE J. 29, 353(1983)

6. Wang, Z., Bai, D. R. and Jin, Y., Powder Technol., 70, 271(1992)

7. Aubert, E., Barreteau, D., Gauthier, T. and Pointer, R., CFB IV, 403(1994)