순환유동층내 Loop-seal 에서의 고체재순환에 대한 입자크기의 영향

김성원, 김상돈

한국과학기술원 화학공학과 및 에너지 환경 연구센터

Effect of particle size on solid recycle characteristics

of Loop-seal in a Circulating Fluidized Bed

S. W. Kim and S. D. Kim

Department of Chemical Engineering and Energy & Environment

Research Center, KAIST, Taejon 305-701, Korea

서론

순환유동층은 기존의 기포유동층에 비하여 높은 유속에서 조업되는 반응기로 기-고체간의 접촉효율이 높고, 층내 전체에 걸쳐서 균일한 기-고의 접촉을 갖는 등 많은 장점이 있어서 석탄연소로, 촉매반응기와 같은 여러 기-고 반응기에 적용이 확대되고 있다[1]. 순환유동층은 높은 유속에서 조업되므로 상승관내 고체입자들은 즉시 비산하게 된다. 따라서, 원활한 반응에 필요한 상승관내 적절한 고체체류량 유지를 위해 고체입자들 대부분은 싸이클론에서 포집되어 고체재순환부에 의하여 상승관내로 재주입되는 순환과정이 반복된다. 이러한 고체재순환부는 downcomer 와 고체재주입밸브로 구성되어 있으며, 고체입자를 압력이 낮은 지역에서 높은 지역으로 전달하고, 반응기의 기체흐름이 역방향으로 흐르는 것을 방지하며, 고체입자가 상승관내로 주입되는 순환속도를 조절하는 역할을 수행한다[2].

Downcomer 하부에 위치하여 고체순환속도를 조절하는 고체재주입밸브에는 크게 기계적밸브와 비기계적밸브가 있다. Slide 밸브, rotary 밸브, screw 밸브 같은 기계적밸브는 기계적 구동부에의해 고체흐름속도를 조절하는 반면, loop-seal, L-valve, J-valve, V-valve 와 같은 비기계적밸브는 공기주입량과 주입위치에 의해 고체흐름속도를 조절한다. 비기계적밸브는 기계적밸브와 비교하여 설계가 간단하고, sealing 문제가 없어 고온, 고압에서의 조업에 적합하며, 제작비와 유지비가 적게드는 장점이 있어 현재 순환유동층 연소로에서 널리 사용되고 있다[2].

순환유동층 조업시 공장에서 반응기가 정지되는 대부분의 문제는 화학반응과 관련된 것이 아니라 고체의 주입부나 재순환부에서 발생한다. 이와 관련하여 지금까지 L-valve, J-valve, V-valve 등 비기계적밸브에 대한 많은 연구가 이루어져 왔다. 그러나 실제로 조업중이거나 문헌상에 발표된 많은 순환유동층장치에서 loop-seal 이 사용됨에도 불구하고 loop-seal 에서의 고체흐름특성에 대한 연구는 거의 없는 실정이다. 최근에 Kim et al. [2] 이 loop-seal 의 고체재순환특성에 대한 연구를 발표하였으나, FCC 단일입자에 대한 연구로 입자특성에 따른 loop-seal 의 고체재순환특성에 대한 연구가 요구된다.

그러므로, 본 연구에서는 서로 다른 크기의 입자를 갖는 순환유동층에서 조업변수 변화에 따른 loop-seal 의 고체흐름특성을 고찰하고, 얻어진 실험결과를 토대로 고체순환속도를 예측할 수 있는 상관식을 제시하고자 하였다.

실험장치 및 실험방법

본 연구에서 사용한 순환유동층 장치를 Fig. 1 에 나타내었다.  전체 장치는 상승관 (riser),  싸이클론(cyclone), 호퍼, downcomer, loop-seal 로 구성되어 있다. 상승관은 내경이 0.1 m 이고, 높이는 5.3 m 이다. 상승관은 기-고체 흐름현상을 관찰하기 위하여 아크릴 관으로 제작되었고, 분산판은 다공판(perforated plate)으로 steel로 제작되었다. 비산유출되는 고체입자를 포집하여 재순환 시키기 위하여 상승관 출구에 1차 싸이클론과 2차 싸이클론을 설치하였고, 싸이클론에 잡히지 않는 입자는 bag filter를 사용하여 포집하였다. 싸이클론에서 포집한 입자를 저장하기 위하여 호퍼를 설치하였고, 저장된 입자는 downcomer 와 loop-seal 을 통하여 공기량 조절을 통해 순환되는 고체의 양이 조절되어 상승관내로 재주입된다.  Downcomer 와 loop-seal 은 아크릴로 제작되었고 내경은 0.08 m 이다. 고체재순환부에 대한 내용은 기존의 발표된 문헌[2]에 자세히 나타나 있다. 상승관, 싸이클론, downcomer, loop-seal 내의 압력분포를 측정하기 위해서 압력탭을 설치하였다. 압력을 측정하기 위하여 마노미터와 pressure transducer 와 data acquisition 을 사용하였고, 여기서 나오는 신호는 IBM-PC 를 사용하여 저장하였다. 입자의 순환속도는 sampling pot 를 사용하여 측정하였다.

실험은 상승관이 비어 있는 상태에서 원하는 유속으로 상승관에 공기를 주입하면서  downcomer 와 loop-seal 내로 공기를 주입한다.  이때 loop-seal 을 통하여 상승관내로 고체가 주입되기 시작하고 상승관내의 압력을 측정하여 압력분포가 일정한 상태에 이르면 이를 정상상태로 간주하여 이 조건에서 고체순환속도와 압력을 측정하였다. 순환유동층내 고체량은 35 kg, 상승관내 기상유속은 4.5 m/s 로 일정하게 유지시켰다. loop-seal 내 수직 공기주입위치는 Kim et al. [2] 이 제시한 최적의 공기주입위치인 loop-seal 수평관 직경에 대한 높이의 비가 2.5 인 지점에서 주입시켰으며, 주입공기량은 0 에서 40 lpm 으로 변화시켰다. 실험에 사용된 고체입자는 silica sand 입자로 물성을 Table 1 에 나타내었다.

Table 1 Physical properties of silica sand particles

	silica sand I	silica sand II	silica sand III
Mean diameter [□]	100	137	148
Apparent density [kg/□]	3120	3120	3120
Umf [m/s]	0.0071	0.0106	0.0403
Ar [-]	106	275	361

결과 및 고찰

Fig. 3 에 고체순환속도에 대한 공기주입속도에 대한 영향을 서로 다른 크기의 입자에 대해 나타내었다. 그림에서 보듯이 각각의 입자에 대해 공기주입속도가 증가할수록 고체순환속도는 증가하였고, 최대고체순환속도에 이른 후, 감소하는 경향을 나타내었다. 또한, 입자의 크기가 증가할수록 상대적으로 낮은 최소유동화속도 비의 공기주입속도에서 최대고체순환속도에 도달하였다. 입자크기에 따른 최대고체순환속도는 서로 큰 차이를 나타내지 않았다. 이러한 결과는 Arena 등 [4] 이 서로 다른 크기의 입자를 갖는 L-valve에서 입자의 크기가 증가할수록 최대순환속도가 감소하다고 보고한 것과는 다른 것으로, 이는 본 연구에서 downcomer 상부에 hopper 를 두어 downcomer 내 압력을 얻을 수 있는 고체의 층 높이를 일정하게 유지시킨 반면 L-valve 연구에서는 downcomer 내 층 높이가 줄어들었기 때문이다.

Fig. 2 Effect of aeration rate on solid circulation

rate

순환유동층 반응기는 식(1)과 같이 전체 시스템을 구성하는 상승관, 싸이클론, downcomer, loop-seal 이 압력수지를 이루면서 조업된다.

[eqn: Delta P_d ~=~DeltaP_ls ~+~DeltaP_r ~+~DeltaP_c]     (1)

따라서, 조업변수에 따라 압력수지가 변화하게 되고, loop-seal 에서의 압력강하 또한, 변화하게 된다. Fig. 4 에 일정한 상승관내 기상유속에서 고체순환속도 변화에 따른 loop-seal 내 압력강하의 변화를 서로 다른 크기의 입자에 대해 나타내었다. 그림에서 보듯이 고체순환속도가 증가할수록 loop-seal 내 압력강하는 증가하였고, 이러한 압력강하는 일정한 고체순환속도에 대해 입자크기가 작을수록 더욱 증가하였다. Loop-seal 내 압력강하는 크게 세 요소인 고체입자에 의한 정압, kinetic energy loss 와 고체-기체 혼합물의 마찰저항 등으로 이루어져 있다. 이때 고체흐름에서의 kinetic energy loss 는 고체흐름속도가 상대적으로 낮으므로 무시될 수 있다. 또한, loop-seal 은 일반적으로 최소유동화 조건보다 약간 높은 상태에서 조업되므로 거의 일정하므로, 고체순환속도의 변화에 따른loop- seal 에서의 압력강하 변화는 고체-기체 혼합물의 마찰저항에 지배받게 된다. 따라서, 공기주입속도 증가에 따른 고체순환속도의 증가는 마찰저항을 증가시키고, loop-seal 내 압력강하는 증가하게 되는 것이다. 이러한 압력강하는 그림에 나타나듯이 입자의 크기가 증가할수록 감소하는데 이는 입자의 크기가 증가할수록 입자의 상대적인 투영면적 (projected area) 의 상대적인 감소와 입자사이 공극의 상대적인 증가에 기인되기 때문이다.

Fig. 3 The effect of solid circulation rate on the

pressure drop across the loop-seal.

고체순환속도의 예측

순환유동층은 압력수지에 의해 조업되므로 밸브에서의 압력강하는 조업변수에 의해 영향을 받는다. 순환유동층에서 기계적밸브를 사용할 경우, 오리피스 면적의 변화에 따라 고체흐름속도가 변화된다. 따라서, 오리피스 면적을 변화시켰을 때, 고체흐름속도는 밸브에서의 압력강하의 변화와 관련지어 기계적에너지 수지식을 근거로 다음과 같이 나타낼 수 있다[5].

[eqn: G_s = C_D ({A_O over A}) root {2 rho _s (1- epsilon _mf ) DELTA P_V }]                     (2)

그러나, 비기계적밸브의 경우 밸브의 개구비(opening ratio:Ao/A) 를 알 수 없다. Yang 과 Knowlton[6]은 L-valve 에 대해 주입된 공기량과 밸브의 크기 및 입자의 성질 등을 개구비와 관련지어 밸브의 압력강하로부터 고체순환속도를 예측할 수 있는 상관관계식을 제안하였다. 그러나, loop-seal 의 경우, 수직공기주입만을 하는 L-valve 와 달리 수평하부에서도 공기주입을 하고 서로 다른 장치형태를 갖으며, 또한 Yang 과 Knowlton 이 제안한 식은 순환유동층 전체시스템이 아닌 분리된 고체재순환부에서 실험한 데이터에 대한 상관관계식이므로, loop-seal 의 경우에 적용이 어렵다. 이와 관련하여 최근에 Kim et al. [2] 이 FCC 입자흐름을 갖는 loop-seal 에서 조업변수에 대하여 밸브의 배출계수 (discharge coefficient) 와  개구비를 얻을 수 있는 상관관계식을 제안하였다. 그러나, 제안된 식은 단일입자만에 대한 것으로, 본 연구에서는 입자특성을 고려한 상관관계식을 제안하였다. Loop-seal 을 공기주입에 의해 작동되는 유사 기계적밸브 (pseudo- mechanical valve) 로 가정하고, 식(2)를  이용하여 loop-seal 을 통한 고체순환속도를 예측하기 위해 본 실험에서 사용된 조업변수 및 입자물성을 고려하여 밸브의 배출계수와  개구비를 구할 수 있는 상관관계식을 다음과 같이 제안하였다.

[eqn: C_D LEFT ( A_o over A RIGHT ) ~=~ 1.36~ ({U_A over U_mf} )^1.244 ({D_ls}over{ d_p} )^-1.254 ({U_g}over{ U_t} )^-1.603 Ar^0.677]  (3)

Fig. 4 Comparison of calculated solid circulation

rate with experimental value.

correlation coefficient : 0.94

standard error : 9.42 × 10-4

본 실험의 변수 및 입자물성으로부터 식 (3) 에 의해 구한 CD(AO/A) 를 식 (2) 에 적용하여, loop-seal 에서의 압력강하로부터 얻은 고체순환속도를 실험으로부터 측정된 값과 비교한 결과를 Fig. 4 에 나타내었다. 그림과 같이 잘 일치하는 결과를 나타내었다.

참고 문헌

1. 남궁원, 조용준, 김상돈 : 화학공학, 32(2), 241(1994).

2. Kim, S. W., Namkung, W. and Kim, S. D. : Korean J. Chem. Eng., 16(1), 82-88/ (1999).

3. Knowlton, T. M. and Hirsan, I., Hydrocarbon Processing, 57, 149-156  (1978)

4. Arena, U., Langeli, C. B. and Cammarota, A. : Powder Technol., 98, 231-240 (1998).

5. Rudolph, V., Chong, Y. O. and Nicklin, D. J.: Circulating Fluidized Bed       Technol. Ⅲ, eds. by P. Basu, M. Horio and M. Hasatani, Pergamon Press, New York, 49(1991).

6. Yang, W. C. and T. M. Knowlton: Powder Technol., 77, 49(1993).