순환유동층에서 기체의 RTD 및 혼합 특성 연구

김지민, 한귀영, 이창근*

성균관대학교 화학공학과

한국에너지기술연구소*

A Study of RTD and Gas Mixing in a Circulating Fluidized Bed

Ji Min Kim, Gui Young Han, Chang Keun Yi*

Dept. of Chemical Engineering, Sungkyunkwan University, Suwon, 440-746

*Korea Institute of Energy Research, Taejeon, 305-343

1. 서론

유동층 기술(Fluidized Bed Technology)의 한 분야인 순환유동층(Circulating Fluidized Bed)은 기존의 순환유동층에 비하여 높은 유속에서 조업되는 반응기로 고속의 기체와 크기가 작은 고체입자간의 긴밀한 접촉을 통하여 비교적 대규모의 여러 가지 화학적, 물리적 작업을 수행하는 유동층 기술이다[1]. 순환유동층 기술은 기포유동층과 다르게 기포에 의한 bypassing이 없어 기체와 고체간의 접촉효율이 높고, 층 내 전체에 걸쳐서 기체와 고체의 접촉이 균일하므로 적은 과잉공기로 99% 이상의 석탄연소효율을 얻을 수 있으며, 입자의 순환속도를 조절함으로써 turn-down을 빠르고도 쉽게 제어할 수 있다. 이러한 이점으로 순환유동층 기술은 앞으로 분체 공정영역에서 중심기술로 각광받을 것으로 예상된다.

순환유동층 반응기에 대한 성능실험으로 기체-고체간의 접촉 또는 혼합효율을 간접적으로 예측할 수 있는 수단은 기체의 체류시간분포(Residence Time distribution : RTD) 실험이다. 본 연구에서는 순환유동층 반응기의 성능평가에 기초가 되는 기체의 RTD를 실험적으로 구하고, 순환유동층의 고체입자의 재순환량에 따른 축방향 입자의 농도분포와 기체의 RTD 자료의 상관관계를 알아보고자 한다. 또한, RTD 자료의 통계적 처리를 통하여 반응기 모사식에 사용되는 기체의 axial dispersion coefficient를 계산하고자 한다.

2. 실험

본 실험에 사용된 순환유동층의 개략도는 Fig. 1 와 같다. 실험장치는 고체입자의 흐름을 관찰할 수 있도록 아크릴 관으로 제작되었으며 크게 공기 공급장치, 유동층 상승관(riser), 싸이클론(cyclone), 입자 재순환용 기포유동층, tracer 주입장치 그리고 tracer 농도 측정 및 data 처리장치로 구성되어 있다.

Riser의 내경은 0.04 m, 높이는 2.79 m 이며, 벽면에는 압력강하를 측정하기 위하여 2 개의 pressure tap을 riser의 하단부와 상단부에 설치하였으며, 입자의 유출을 막기 위하여 60 micron의 필터를 설치하였으며, 각각의 pressure tap은 pressure transducer와 연결되어 riser 내의 축 방향 압력강하를 voltage 값으로 측정하여 scopemeter에 저장하였다.

또한, 싸이클론을 이용하여 유동층 밖으로 비산되는 입자를 포집하여 기포유동층 형태의 입자 저장조와 riser 하단부와 연결된 고체입자 순환 속도 조절 밸브를 거쳐 유동층 상승관으로 재순환 되도록 하였으며, 순환유동층의 주요 조업변수인 고체입자 순환속도를 측정하기 위하여 싸이클론 하단부에 measuring column을 설치하고 분산판이 부착된   butterfly valve를 이용하여 정상상태로 조업될 때 밸브를 닫고 입자의 축적속도를 측정하여 순환유동층의 고체입자 순환속도를 계산하였다.

Fig. 1. Schematic diagram of circulating

fluidizedbed experimental facility.

Tracer gas로는 공기와 물리·화학적 성질이 비슷하여 완전 혼합되고 불활성 물질이면서 고체입자와 흡착이 잘 일어나지 않는 CO2 를 사용하였다. CO2 tank로 부터 주입되는 전달 압력을 6 kgf/ cm2로 고정시키고, 두 개의 valve로 CO2 양을 조절하여 pulse 로 주입할 수 있게 하였다.

Tracer gas 의 농도를 측정하기 위하여 riser 상단부에 tap을 설치하고 입자의 유출을 방지하기 위하여 60 micron의  필터를 설치하였다. 여기에 aspirator 연결하                                                  여 tracer gas를 포집하여 이를 mass spectrometer를 이용하여 tracer gas의 농도를 시간에 따라 측정하여 이를 voltage 값으로 computer에 저장하였다. 본 실험은 상온(20 ℃), 상압(1 atm)에서 수행하였다. 우선 입자를 입자 저장조에 일정향을 채운 후 compressor를 작동시키고 유량계로 원하는 공기 유속을 조절한 후 정상상태에 도달할 때까지 조업조건을 유지시킨다. Aspirator를 작동시키고, 컴퓨터 모니터와 scopemeter에 display 되는 CO2 와 압력강하 값들의 변화가 정상상태에 도달하였다고 판단되면 CO2를 순간적인 pulse 형태로 injection 하고 mass spectro meter의 emission 와 SEM을 사용하여 CO2의 농도를 voltage 값으로 시간에 따라 0.33 초 단위로 측정하여 컴퓨터에 저장하였다. 반응기의 압력강하 값은 scopemeter에 저장하였다. 그 조건에서의 고체입자 재순환량을 측정한다. 같은 방법으로 공기 유속과 고체입자 재순환량을 변화시키면서 CO2 의 농도와 압력강하 값을 측정한다. 본 연구에 사용된 입자의 물리적 성질을 Table 1 에 나타내었다.

3. 결과 및 토론

Tracer 주입구 전과 검출부 후에는 분산이 일어나지 않는 Danckwerts(1953)의 닫힌 경계조건으로 실험을 수행하였다. 따라서 이 조건에 맞는 모델식을 이용해  서 실험으로부터 얻은 tracer gas의 체류시간분포의 분산과 축방향분산(axial dispersion, Da)과의 관계를 결정 지을 수 있다. 이를 이용하여 Peclet 수를 구하였으며, Peclet 수로부터 riser 내의 압력강하 값으로 공극율을 구하여 축방향분산 값으로부터 입자의 크기, 유동화 기체의 유속, 고체입자 재순환속도의 변화에 따른 기체 혼합 영향을 확인하였다.

Sand 69 □m, 147 □m 입자를 사용하여 실험을 수행하였을 경우, 다른 유속에서 고체입자 재순환량의 변화에 따른 RTD 곡선을 구하였으며, 각각의 입자에 대하여 이 중 하나를 Fig. 2에 나타내었다. Fig. 2에서 나타나는 특징은 고체입자 재순환량이 감소함에 따라 C(t) 곡선이 더 좁아지고 날카로운 형태를 나타내고 있다. 일반적으로 유동층에선 고체의 유동 및 순환으로 인하여 기체 혼합이 증가하게 된다. 즉, solid mixing 과 gas mixing은 밀접한 관련이 있다. 고체의 순환은 기체의 backmixing을 유발하여 tracer gas의 체류시간을 연장시키고 그 결과 RTD 곡선의 tail이 길게 나타난다. 따라서 입자의 순환량이 감소하면, 기체와 입자간의 혼합이 적게 일어남을 알 수 있다. 각각의 입자에 대하여 얻어진 C(t) 곡선으로부터 Peclet 수를 구하였으며, 이를 Fig. 3에 나타내었다. Peclet 수는 유속이 증가할수록 증가하며, 고체입자 재순환속도가 증가할수록 감소함을 보이고 있다. 이러한 경향은 Peclet 수의 정의에 의해 유속이 증가함에 따라 흐름에 의한 전달속도가 증가하였기 때문에 Peclet 수가 증가하는 것이며, 고체입자 재순환속도가 증가함에 따라 입자의 운동에 의한 기체의 turbulence가 증가되어서 Peclet 수가 감소한 것이다. Fig. 3을 보면 동일 유속에서 sand 69 □m이 sand 147 □m보다 Peclet 수가 1 정도 큼을 확인할 수 있다. 이는 입자의 크기가 커짐에 따라 입자의 운동에 의한 기체의 turbulence가 증가한다는 것을 보여준다. Peclet 수로부터 각각의 입자에 대한 축방향분산 값을 구하였으며, 이를 Fig. 4에 나타내었다. Fig. 4에서 유속과 riser 내 고체입자의 농도가 커짐에 따라 축방향분산 값이 증가함을 보이고 있다. 유속이 증가하면 유동층내의 고체입자의 순환량이 증가되고 이로 인해 backmixing 현상이 증가함을 알 수 있다. 또한, riser 내 고체입자의 농도가 증가함에 따라 고체와 기체의 혼합이 증가됨으로 인해 축방향분산 값이 증가하는 경향이 나타났다고 판단된다. Maria(1962)와 Gilliland(1949, 1952)의 기포유동층의 연구 결과의 Da/Ug 값과 비교하여 볼 때 본 연구의 Da/Ug 값이 더 크며, 따라서 순환유동층의 경우가 기포유동층의 경우보다 고체-기체의 혼합이 큼을 확인할 수 있었다. 본 연구 결과 순환듀동층은 tubular 반응기와 조금 다른 양상을 보이고 있다. 유속과 고체입자 재순환량이 증가할수록 고체 입자의 격렬한 유동과 순환이 기체 혼합을 증가시킨다.

4. 참고문헌

1. Han, G. and Choi, J. H., Chemical Industry and Technology, 13, 20(1995).

2. Danckwerts, P. V., Chem. Eng. Sci., 2, 1(1953).

3. Maria, F. D. and Longfield, J. E., Chem. Eng. Prog. Symp. Ser., 58(38), 16

(1962).

4. Gilland, E. R. and Mason, E. A., Ind. Eng. Chem., 41, 1191(1949); 44, 218

(1952).

particle	dp(□m)	□b(kg/m3)	□s(kg/m3)	Umf(cm/s)
sand type 1	69	1590	2800	0.72
sand type 2	147	1880	2780	2.08

Table 1. Physical property of particle

Fig. 2. Effect of solid circulation rate on C(t).

Fig. 3. Effect of solid circulation rate on the Peclet number.

Fig. 4. Effect of suspension density on the axial dispersion coefficient.