삼상순환유동층에서 열전달 메카니즘과 온도차요동 특성

화학공학의 이론과 응용 제8권 제1호 2002년

Theories and Applications of Chem. Eng., 2002, Vol. 8, No. 1

조용준, 이찬기*, 강태규*, 송평섭*, 강 용*, 김상돈

한국과학기술원 화학공학과

*충남대학교 화학공학과

Heat Transfer Mechanism and temperature difference fluctuation characteristics in Three-Phase Circulating Fluidized Beds

Yong-Jun Cho, Chan-Gi Lee*, Tae-Gyu Kang*, Pyung-Seob Song*, Yong Kang*

and Sang-Done Kim

Department of Chemical Engineering, KAIST

Taejon 305-701, Korea

*Department of Chemical Engineering, Chungnam National University,

Taejon 305-764 Korea

서 론

삼상(기체-액체-고체)유동층은 열전달 및 물질전달 효과가 탁월하며, 각 상(phasae)간의 접촉효율이 높을 뿐만 아니라 주어진 조건(반응기 크기와  반응시간등)하에서 다른 어떤 다상반응기 보다 반응전환율이 높고 연속조작에 의한 생산량의 극대화를 꾀할 수 있어서 촉매를 사용한 기체-액체 반응, 중질유의 촉매 수소첨가분해(hydrocracking), 석탄 액화, 생물반응공정, 폐수처리 및 식품제조 공정 등에 많은 응용의 가능성을 가지고 있으므로 전 세계적으로 삼상유동층에 대한 많은 연구가 이루어지고 있다[1,2]. 그러나, 삼상유동층은 액체 유속을 유동고체입자의 종말속도 이내에서 조작해야 하는 작업조건의 한계성을 가지고 있으며, 촉매입자를 사용하는 공정일 경우에, 고체 촉매입자의 연속사용을 위해서는 촉매입자의 재생공정이 추가로 필요하다는 작업상의 단점을 가지고 있다. 특히, 삼상유동층이 공업적으로 응용될 경우 액체상이 중질유이거나 생물반응공정, 식품제조공정 등에서의 중간생성물과 같이 액체상이 점도가 큰 점성유체일 경우가 많으므로 액체 반응물의 유속범위가 크게 제한될 수밖에 없다는 문제점이 있다고 할 수 있다. 이러한 삼상유동층의 단점들을 극복하기 위해 고안된 삼상유동층 반응기의 한 형태가 삼상순환유동층(three-phase circulating fluidized bed) 반응기이다[3, 4].

본 연구에서는 삼상순환유동층의 열전달현상을 지배하는 요인을 알아보고자 이중저항이론을 사용하여 삼상순환유동층에서 발생하는 열전달 메카니즘을 규명하고자 하였고 또한 온도차요동(temperature difference fluctuation)을 chaos해석방법을 사용하여 해석함으로써 열전달계의 안정성을 예측하고 이를 제어하기 위한 정보를 제공하고자 하였다.

이중저항모델(two-resistance model)

삼상순환유동층에서 총괄열전달 저항은 이중저항모델에 의하여 식(1)과 같이 나타낼 수 있다[5,6].

[eqn: { 1} over { h}~=~ {1 } over { { h}_{h } } ~+~ { R}_{b }]	(1)

여기서, 1/hh와 Rb는 각각 열원영영과 bulk영역의 열전달 저항을 의미한다. 한편, 열원영역에서의 열수지는 식(2)와 같이 나타낼 수 있으며, 총괄저항을 열원영역의 저항과 bulk영역의 저항의 합으로 식(3)과 같이 나타낼 수 있다.

[eqn: Q=h_h`(T_h`-T_h`)A]	(2)

[eqn: 1 over h =& {A(T_h`-T_m`) } over q # =& { 1} over {h_h }+ { R_h} over {(R^2`-R_h^2`)D_r` rho _l`C_pl } LEFT { { R^2`(R^2lnR-R_h^2`lnR_h`)} over {R^2`-R_h^2 } # & -R^2`ln(R_h`+ delta )+ { (R_h`+ delta )^2} over {2 } - { 1} over {4 }(3R^2`+R_h^2`) RIGHT }]	(3)

한편, 열원 주위에 형성되는 경계층의 두께는 매우 얇으므로 이 영역에서의 열전달은 주로 열전도(heat conduction)에 의한다고 하면 이 영역에서의 열전달 계수는 식 (4)와 같이 쓸 수 있는데, 여기서 kl은 액상의 전도도(thermal conductivity)를 나타낸다.

[eqn: h_h`= { k_l} over { delta }]	(4)

실 험

본 연구에서 사용한 삼상순환유동층 장치는 FIg. 1과 같다[3,4]. 삼상순환유동층에서 열전달 특성을 고찰하기 위하여 1kW의 가열봉(직경 0.03m×길이 1.0m)을 삼상순환유동층 상승관 중앙의 기체-액체 분산판위에 설치하였으며, 전압공급기를 사용하여 일정한 열속(Q)을 공급하였다. 정상상태에서 반경방향의 온도구배를 측정하기 위하여 7개의 J-type iron-constantan 열전대 6개를 고체순환지점 10cm 상부에 설치하였으며, 반경방향으로 수직열원으로부터 0.2, 0.7, 1.2, 1.7, 2.4, 3.1cm 거리에 설치하였다.

한편, 삼상순환유동층 상승관 내부의 수직열원 표면의 온도를 측정하기 위하여 4개의 열전대를 가열봉 표면에 축방향으로 20cm의 간격으로 설치하였다. 또한, 열원과 bulk영역간의 온도차요동(△T-fluctuation)을 측정하기 위하여 가열봉과 상승관 벽 사이의 중간에 기체-액체 분산판으로부터 20cm 간격으로 4개를 설치하였다. 온도차요동 신호의 측정속도는 500Hz, 측정시간은 10초로 sample size를 5000point로 하였으며 이는 각 실험조건에서 삼상순환유동층 상승관 내부의 동적 온도차요동 해석에 충분하였다.

결과 및 고찰

Figure 2에서 액체유속이 0.27m/s로 일정할 때, 고체순환속도의 모든 범위에서 기체유속이 0.01∼0.07m/s로 증가함에 따라서 열원영역의 열전달계수는 증가하고 열원주위의 경계층의 두께는 감소함을 볼 수 있으며 실험값과 모델값이 매우 잘 일치한다는 것도 알 수 있다. 이러한 결과는 비순환 삼상유동층에서 같은 모델식을 사용하여 열전달 메카니즘을 연구한 Kang 등[5]의 연구결과와 일치하는 것으로 Kang 등[5]은 층내에 기체가 유입되면 층내에 존재하는 기포의 움직임에 의해서 난류강도(turbulence intensity)가 커지게 되며 결과적으로 열원주위의 경계층의 두께를 감소시킨다고 하였으며, 이러한 현상은 열원영역에서의 열전달저항이 줄어들어 열원영역의 열전달계수는 증가한다고 설명하였다.

삼상유동층에서 액체유속이 증가하면 액체유속의 증가로 발생하는 난류현상으로 열원경계층의 두께가 얇아지는 현상과 고체체류량의 감소로 열원과 고체간의 접촉빈도수(contacting frequency)가 작아져 두께가 오히려 두꺼워지는 현상이 동시에 발생하게 된다. 따라서 비순환 삼상유동층의 경우 열전달계수나 열원주의 경계층의 두께는 액체유속의 증가에 따라서 각각 국부적인 최대값과 최소값을 나타내는 것으로 보고되고 있다[5,6]. 삼상순환유동층의 경우 계의 특성상 액체유속이 고체입자의 종말속도(terminal velocity) 이상의 높은 유속에서 조작되기 때문에, 열전달 현상에 있어 난류강도 증가하여 열원영역 경계층의 두께가 감소하는 현상과 고체입자의 접촉빈도수 감소로 경계층의 두께가 증가하는 현상이 서로 상쇄되어 Fig. 3에서 볼 수 있듯이 액체유속의 증가는 열원영역의 열전달계수와 경계층두께에 거의 영향을 미치지 않는 것으로 사료된다.

앞에서 언급하였듯이 열원경계층의 두께는 연속상의 난류증가와 고체입자와 열원간의 접촉빈도수에 의해서 크게 좌우되는데, 특히 고체입자와 열원간의 접촉빈도수는 열원경계층 두께를 결정하는 가장 중요한 요인이라고 할 수 있다. 또한, 고체체류량이 증가하게 되면 bulk 영역에서 상향 유체요소(fluid element)의 축방향 흐름을 방해하는 효과를 나타내기 때문에 열전달 현상도 좀더 원활하게 발생하게 된다[62,63]. 따라서, 삼상순환유동층에서 고체순환속도의 증가는 고체체류량의 증가를 가져와 열원경계층의 두께를 감소시키고 이 결과로 열원영역에서 열전달계수는 큰 폭으로 증가함을 Fig. 2, 3에서 볼 수 있다.

삼상순환유동층에서 액체유속 및 고체순환속도의 변화에 따른 열원영역의 열전달계수와 bulk영역의 열전달계수의 변화양상을 실험값과 이중저항 이론을 사용하여 구한 계산값을 비교하여 Fig. 4에 나타내었는데, 그림에서 볼 수 있듯이 잘 일치한다는 것을 알 수 있다. 한편, FIg. 4를 보면 열원영역의 열전달 저항과 bulk 영역의 열전달 저항은 고체순환속도가 증가하면 감소하지만, 액체유속의 변화에 따라서는 그리 큰 영향이 없음을 알 수 있는데, 이러한 현상은 언급하였듯이 고체순환속도가 증가함에 따라서 고체체류량은 커지게 되어 결과적으로 고체들의 움직임 즉, 열원과의 접촉빈도수와 유체요소들에 대한 방해효과의 강도가 모두 증가하기 때문인 것으로 사료된다.

삼상순환유동층 내부에서 발생하는 열전달현상을 좀더 정량적으로 나타내기 위하여 △T-요동 신호자료를 발생할 수 있는 가능한 결과들을 예측하는 데에 대한 불확실성의 척도인 Shannon entropy(HS)의 개념을 도입하여 해석하고 파라메타화 하고자 하였다. Shannon entropy는 계의 무작위성의 척도가 되므로, entropy값이 증가한다는 것은 계의 임의성과 무작위성이 증가한다는 나타낸다. Fig. 5을 보면 순환유동층영역에서 액체유속이 증가함에 따라 △T-요동의 Shannon entropy값은 거의 일정한 값을 가는 것을 알 수 있다.

결 론

삼상순환유동층에서 열전달은 열원경계층의 두께와 열원영역에서의 열전달 저항에 크게 좌우된다는 것을 알 수 있었다. 열원 경계층의 두께와 열원영역의 저항은 기체유속 및 고체순환속도가 증가하면 감소하지만 액체유속의 변화에는 큰 영향을 받지 않았으며 그 결과로 삼상순환유동층에서 총괄 열전달계수는 기체유속과 고체순환속도가 커질수록 증가하였고 액체유속에 대해서는 거의 변화가 없었다. 또한, 삼상순환유동층은 다상들간의 접촉과 흐름이 동반되는 동적계(dynamic system)이므로 열전달현상의 특성을 나타내는 통계학적 해석연구는 삼상순환유동층 공정의 설계, scale-up 및 최적 운전조건의 결정 등에 매우 중요한 정보를 제공할 수 있으므로 복잡하고 비선형적인 열전달현상을 열원과 bulk영역간의 온도차 요동을 chaos해석 방법을 도입하여 해석함으로써 효과적으로 규명할 수 있었고 이러한 연구 결과는 삼상순환유동층 공정의 제어 및 결함진단(fault diagnosis)에 필요한 매우 중요한 공학적 자료를 제공할 것으로 사료된다.

참고문헌

1. Kang, Y., Suh, I.S. and Kim, S.D. : Chem. Eng. Commun., 34, 1(1985)

2. Kang, Y. and Kim, S.D. : Ind. Eng. Chem. Process Des. Dev., 25, 717(1986)

3.	Kim, S.H., Cho, Y.J., Song, P.S., Kang, Y. and Kim, S.D. : HWAHAK KONGHAK, 37, 916(1999)

4.	Cho, Y.J., Song, P.S., Kim, S.H., Kang, Y. and Kim, S.D. : J. Chem. Eng. Japan, 34, 158(2001)

5. Kang, Y. and Kim, S.D. : Korean J. Chem. Eng., 5, 154(1988)

6. Kang, Y. and Kim, S.D. : HWAHAK KONGHAK, 25, 81(1987)

화학공학의 이론과 응용 제8권 제1호 2002년

Fig. 1. Experimental apparatus for heat transfer

characteristics in three-phase circualting

fluidities beds.

1.	Riser	11.	Amplifier
2.	Down Comer	12.	Low-pass Filter
3.	Hopper	13.	A/D converter
4.	L/S Separator	14.	Computer
5.	Tracer Inlet	15.	G/L Distributor
6.	Butterfly Valve	16.	Liquid Reservoir
7.	Compressor	17.	Pump
8.	Control Valve	18.	Power Supply
9.	Flowmeter	19.	Temperature Indicator
10.	Thermocouple	20.	Heater

화학공학의 이론과 응용 제8권 제1호 2002년