| 초록 |
메탄을 벤젠, 톨루엔 및 자일렌(이하 BTX)으로 전환하는 메탄의 탈수소방향족화반응(methane dehydroaromatization, 이하 MDA 반응)은 천연가스를 고부가가치화하는 가장 유망한 기술 중 하나로 주목받고 있다. 10MR 기공 기반의 Mo/HZSM-5와 Mo/HMCM-22은 MDA반응에서 가장 활성이 우수한 촉매로 알려져 있지만, 코크 생성으로 인한 빠른 비활성화가 주된 난제로 지적되고 있다. 이에 대응하여 촉매의 성능을 개선하고자 Mo/HMCM-22의 브뢴스테드 산점의 특성을 연구하였다. 먼저 모델 촉매로 사용된 Mo/HMCM-22 제올라이트(Mo 10% 담지)의 Al 함량의 영향을 확인하였다. 650 °C의 MDA 반응에서 Mo/HMCM-22의 Si/Al 값이 10.8일 때 14.5%의 초기수율이 얻어졌으며, 같은 조성의 Mo/HZSM-5의 초기수율 11%를 상회하는 것을 확인하였다. Ga을 도입한 Al-Ga-Si 3원계 MCM-22의 MDA 촉매성능을 분석한 결과, 산도가 강한 Al 산점이 촉매성능에 현저한 영향을 주는 것을 확인하였다. 또한 결정의 내·외부 산점을 선별적으로 제거하여 제조한 촉매의 성능을 분석한 결과 외부에 분포한 산점이 적을수록 촉매 수명에 유리함을 파악하였다. 이를 통해 최종적으로 MDA 반응에서 우수한 활성과 수명을 갖는 MCM-22 촉매의 설계법을 제시한다. |
