초록 |
경수로 원자로에는 핵연료로 UO2사용하고 또한 중성자를 조절할 목적으로 중성자 흡수능이 뛰어난 란타나이드 (Gd, Er등)를 UO2에 2~12wt 고용시킨 (U,La)O2 소결체를 동시에 사용하고 있다. (U,La)O2 소결체 생산공정에서 발생하는 불량 소결체는 공기중에서 산화시켜 (U,La)3O8 분말을 만들어 재활용 할 수 있다. 이때 제조되는 분말의 안정성과 분말특성(형상, BET등)은 이 분말을 재활용하여 제조하는 (U,La)O2 소결체 품질에 큰 영향을 미치므로 매우 중요하다. 본 논문은 란타나이드(Gd, Er)가 고용된 우라늄산화물 소결체의 산화특성을 조사하고, 이 결과를 통하여 (U,La)O2 소결체 scrap을 재활용하는 최적화 방법을 제시하고자 한다. UO2에 Gd 및 Er 원소를 2~12wt% 고용된 (U,La)O2 소결체을 300~600oC 공기분위기에서 산화중 무게변화를 TGA로 측정하였다. 또 산화된 각 조건의 분말에 대하여 XRD 및 SEM 분석을 통하여 Gd 및 Er 원소의 농도와 산화온도에 따른 안정상과 분말화 특성(형상, BET)을 조사하여 UO2 산화와 비교 분석하였다. 동일 La 농도에서 산화온도가 낮을 수록, 또 동일 온도에서 La 농도가 높을 수록 산화분말의 (U,La)4O9/(U,La)3O8 상의 비율이 높아지며, 산화분말은 조대화 되고 BET가 낮아지는 특징을 보였다. 이것은 U+4와 U+6 및 La+3이온의 상대적 원자반경 차이에 의하여 cubic구조의 UO2 상에는 La+3 이온이 고용 되는 반면에 orthrombic 구조의 U3O8상에는 La+3 이온이 고용되지 못하기 때문에 나타나는 현상으로 분석되었다. 이러한 결과를 통하여 소결체 전체가 (U,La)O2로 구성된 단일체 소결체 및 외곽과 내심이 다른 La 원소로 구성된 duplex 가연성 흡수 소결체 scrap 재활용 최적화 방법을 제시 하였다. |