초록 |
금은 산화물 담체상에서 초미립자 상태로 존재하면 산화활성이 높다는 사실이 알려져 있다. 따라서, 본 연구에서는 나노크기의 금입자를 honeycomb형 monolith(M)상에 담지한 촉매의 메탄올 및 에틸렌 산화반응 특성을 조사하여 금 첨가효과 및 반응기구를 고찰하였다. 금 및 금-몰리브덴 담지 촉매는 HAuCl4와 (NH4)6Mo7O24·4H2O용액을 이용하여 함침법(IMP)과 침착법(DP)으로 제조하였다. Honeycomb 담지촉매에 침착법(DP')으로 wash-coating한 경우 Al(NO3)3·9H2O 이나 Co(NO3)2·6H2O 수용액을 사용하여 각각 Al2O3/M 과 Co3O4/M을 제조하고, 환원제(NH4HCO3)를 넣은 후 HAuCl4용액을 한꺼번에 넣어 제조하였다. 또 침착법(DP)으로 금 입자를 담지하였는데, 이때는 환원제를 넣은 후 HAuCl4용액을 dropping하면서 제조하였다. 산화활성은 상압유통식 반응장치에서 조사하였다. 메탄올 산화반응에서 분말상태의 금속산화물에 나노크기로 금 입자를 첨가하면 산화활성이 크게 증가함을 알았다. Honeycomb상에 나노크기의 금 입자를 담지한 결과 담지방법에 따라 활성의 차이를 나타내었는데 DP>DP'>IMP순으로 활성이 좋음을 알 수 있었다. 에틸렌 산화반응에서도 금속산화물 촉매에 DP법으로 나노크기로 금을 담지시켰을 때 훨씬 활성이 좋아졌다. 결과적으로 촉매상의 금입자 크기가 작으면 금입자와 담체 계면에 존재하는 금이 산소의 해리흡착을 촉진하여 활성이 증가된 것으로 생각되었다. |