| 초록 |
개질 반응기를 통과하여 전극에 공급되는 수소 기체 중의 CO를 제거하는 방법으로 Pd 혹은 Pd alloy membrane을 이용, methanation, 그리고 선택적 산화반응등이 있으며 이 중 선택적 CO 산화 반응(preferential oxidation, PROX)을 이용하여 선택적으로 CO를 CO2로 산화시킨 후 연료극에 수소를 공급하는 직접적인 방법[1,2]이 일반적인 PEMFC 시스템에 주로 사용되고 있으며 PROX의 반응식은 아래와 같다.CO + 1/2O2 → CO2 (desired reaction)(1)H2 + 1/2O2 → H2O (undesired reaction)(2)이때 위의 두반응은 경쟁적인 비가역 반응이고 발열 반응을 수반하기 때문에 반응열을 제거해야 하는 문제점이 있고 반응온도에 따라 촉매의 선택도가 달라지기 때문에 반응 온도 조절이 중요하다.현재, PROX 촉매는 귀금속 촉매(Pt, Rh, Ru, Au등)들이 CO 산화활성이 좋으면서 선택도가 우수한 촉매로 여러 문헌에 제시되고 있다[3-5]. Watanabe 등[4]은 실제 조성과 가까운 수소혼합물(1% CO, 1% O2, the rest H2)에 대하여 6.4 wt.% Pt/A-zeolite가 같은 담지율을 가진 알루미나 촉매보다 약 10%정도 우수한 선택도(50-60%)를 보인다고 보고하였고, Kahlich 등[5]도 0.5wt.% Pt/Al2O3 촉매를 사용한 반응 속도연구에서도 40-50%의 선택도를 가진다고 보고하였다. Korotkikh와 Farrauto[6]에 의하면 base-metal oxide를 promoter로 5wt.% Pt/Al2O3에 담지하여 5wt% Pt/Al2O3와 비교한 결과, 90℃에서 O2/CO = 0.5인 조건에서 CO의 전환율이 13%에서 68% 정도 증가하였고 선택도는 82%에서 78%로 약간 감소한다고 보고하였다. Avgouropoulos 등[7]에 의하면 CuO-CeO2 혼합촉매에 대해 실험한 결과, 5.7wt.% Cu-CeO2 촉매가 다음과 같은 실험 조건(210℃, λ=2.5, 1% CO)에서 CO 전환율이 96%이고 선택도가 50%정도를 가진다고 보고하였다.따라서, 본 연구에서는 선택적 CO 산화반응에서 CO에 대하여 고활성 및 고선택도를 가지며 window 온도범위가 넓은 촉매를 개발하고자 하였으며 Cu-Ce계/Al2O3에 대한 promoter첨가에 따른 영향과 O2/CO 비에 따른 CO 산화활성 및 선택도를 조사하였다. |
