초록 |
광흡수제인 polysulfide가 함유되어 있는 용액에 광을 조사함으로써 수소를 효율적으로 생성시킬 수 있었다. 황을 이황화탄소와 수산화나트륨이 포함된 혼합용액에 녹여 polysulfide계통의 황이온이 포함된 용액을 제조하였다. 이의 성분은 S2(II), S3(II), 및 S4(II)가 혼합된 형태를 가졌으며, 이는 매우 불안정하여 S4(II)나 S6(II)의 형태로 전환됨을 확인하였다. 광조사에 의해 촉매가 존재하지 않고 polysulfide만이 존재하는 경우에도 수소가 발생하였으나, 광조사시간의 증가와 함께 수소생성 속도는 지속적으로 감소하였다. 반면, 니켈이 담지된 촉매를 사용하였을 경우에는 반응초기의 polysulfide에 의한 수소생성 외에도 polysulfide가 연속적인 산화과정을 거침으로써 수소생성 반응에 기여하였다. 또한 용액 중의 산화된 황을 정량한 결과, 용액중에 부분산화된 황과 완전산화된 황이 연속적으로 산화와 환원과정을 반복함으로써 수소생성 속도가 오랫동안 지속되었으며, 이로부터 용액중의 polysulfide는 수소생성 반응에 충분한 정공소비제로 사용될 수 있음을 알았다. 또한 polysulfide의 연속적인 산화-환원 공정을 더욱 원활히 해주기 위해 전도띠의 위치가 높은 SiC 반도체 촉매를 도입함으로써 수소생성 속도의 지속성을 좀더 오랫동안 유지시켰다. |