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Clean Technology, Vol.17, No.2, 166-174, June, 2011
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서로 다른 몰비의 Al/(Al+Ce)를 가진 Al-Ce 혼합산화물에 담지된 Pt 촉매 상에서의 일산화탄소 산화반응
CO Oxidation Over Pt Supported on Al-Ce Mixed Oxide Catalysts with Different Mole Ratios of Al/(Al+Ce)
박정현, 조경호, 김윤정, 신채호†
  • 충북대학교 화학공학과, 361-763 충북 청주시 흥덕구 성봉로 410
Jung-Hyun Park, Kyung Ho Cho, Yun Jung Kim, and Chae-Ho Shin†
  • Department of Chemical Engineering, Chungbuk National University, 410 Seongbongro, Heungdukgu, Cheongju, Chungbuk 361-763, Korea
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초록
지지체의 구성비가 일산화탄소 산화반응에 미치는 영향을 조사하기 위하여 다양한 몰 비의 Al/(Al+Ce) 산화물을 공침법으로 제조하고 백금을 담지한 촉매를 함침법으로 제조하였다. 제조한 촉매의 물리.화학적 특성을 알아보고 반응 활성과 연관시키기 위하여 X-선 회절분석(XRD), 질소 흡착.탈착분석(N2 sorption), 수소/일산화탄소-승온환원분석(H2/CO-TPR) 등의 특성분석을 수행하였다. Pt/xAl-yCe 촉매에서 지지체의 몰 비에 따른 최적 활성을 조사한 결과, 건식 및 습식 반응조건에서 Pt/1Al-9Ce 촉매가 가장 좋은 활성을 나타냈으며, 이를 기준으로 화산형 형태의 반응 곡선을 나타냈다. 반응물에 5%의 수 분이 존재 할 때, 50%의 전환율 온도가 건조 반응조건에서의 활성보다 약 30 ℃ 저온으로 이동하였다. CO-TPR 분석에서 Pt/1Al-9Ce 촉매 상의 이산화탄소 탈착피크가 가장 크게 관찰되었고, CO-TPR 결과는 반응결과와 잘 일치하였다. 이는 다른 촉매에 비해 Pt/1Al-9Ce 촉매의 표면 흡착점이 가장 많고 지지체로부터 산소공급이 용이함을 의미한다. 또한 27Al NMR 분석에서 오면체로 배위된 Al3+ 점의 양과 반응 활성이 비례관계에 있음을 확인하였다.
The xAl-yCe oxide catalysts with different mol ratios of Al/(Al+Ce) were prepared by a co-precipitation method and Pt supported on xAl-yCe oxide catalysts were synthesized by an incipient wetness impregnation method. The catalysts were characterized by X-ray Diffraction (XRD), N2 sorption, and H2/CO-temperature programmed reduction (H2/CO-TPR) to correlate with catalytic activities in CO oxidation. Among the catalysts studied here, Pt/1Al-9Ce oxide catalyst showed the highest activity in dry and wet reaction conditions and the catalytic activity showed a typical volcano-shape curve with respect to Al/(Al+Ce) mol ratio. When the presence of 5% water vapor in the feed, the temperature of T50% was shifted ca. 30 ℃ to lower temperature region than that in dry condition. From CO-TPR, the desorption peak of CO2 on Pt/1Al-9Ce oxide catalyst showed the highest value and well correlated the catalytic performance. It indicates that the Pt/1Al-9Ce oxide catalyst has a large amount of active sites which can be adsorbed by CO and easy to supplies the needed oxygen. In addition, the amount of pentacoordinated Al3+ sites obtained through 27Al NMR analysis is well correlated the catalytic performance.
Keywords:CO oxidation;Al-Ce mixed oxide;H2-TPR;CO-TPR;Water gas shift reaction
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